Серіал відбувається через чотири роки після подій Magical Girl Lyrical Nanoha StrikerS, під час яких чарівна дівчина Наноха Такамачі врятувала та усиновила молоду дівчину на ім’я Вівіо, яка є перевтіленням санкт-кайзера Олівіє Сегбрехт. Після вступу до свого четвертого курсу початкової школи Вівіо отримує власний інтелектуальний пристрій «Священне серце» та набуває сили для перетворення за допомогою режиму свого дорослого Санкт-Кайзера. Незабаром вона натрапляє на дівчину на ім’я Ейнхарт Стратос, яка, як і Вівіо, є нащадком іншого правителя Санкт-Кайзера, Клауса Г.С. Інгвалта. Оскільки Ейнхарт вирішується довести, що її стиль боротьби є найсильнішим, Вівіо приятелює з нею та разом зі своїми друзями вступає в турнір бойових мистецтв, де вони б'ються проти різних магічних супротивників та дізнаються більше про їхнє минуле життя.
